Fósturbarn á Geithellnum, Hofssókn, S-Múl. 1890. Vinnumaður í Krossbæjargerði, Bjarnanessókn, A-Skaft. 1901. Var í Reykjavík 1910. Bóndi og alþingismaður í Skálholti, Skálholtssókn, Árn. 1930. Bóndi og alþingismaður í Múla í Biskupstungum, í Skálholti og Kaldaðarnesi í Flóa. Skírður Jörgen.
Á æskuárum naut hann eigi skólakennslu, heldur heimilisfræðslu að hætti þeirra tíma. Fram til tvítugs dvaldist hann eystra og stundaði almenn sveitastörf og róðra.
Á því tímabili, sem Jörundur Brynjólfsson var kennari í Reykjavík, voru umbrot í þjóðmálabaráttu Íslendinga. Í frelsismálum þjóðarinnar fylgdi hann Sjálfstfl., sem þá var. En nýir straumar komu til. Árið 1916 ákváðu samtök verkamanna í Reykjavík framboð við bæjarstjórnarkosningar. Jörundur Brynjólfsson fylgdi þeim samtökum að málum, var í kjöri af þeirra hálfu og hlaut sæti í bæjarstjórn. Sama haust var kosið til Alþingis.